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中科大研究團隊實現常壓下二氧化碳加氫製長鏈烯烴

來源:中國合(hé)成樹脂(zhī)網 2022-05-17 14:37:14

近日,中國科學(xué)技術大學合肥微尺度物質科學國家研究中心和化學物理係曾(céng)傑教授研究團隊設計(jì)構築了銅-碳化鐵界麵型催化劑,實現了常壓下二氧化碳加氫高選擇(zé)性製備長鏈烯烴。

長鏈烯烴在精細化工領域具有廣泛的應用,例如用(yòng)於妖精影院洗滌劑、高辛烷值汽油、潤滑油、農藥、增塑劑等。目(mù)前妖精影院長鏈(liàn)烯烴的主要(yào)途(tú)徑(jìng)是依賴於石(shí)油化工工業的烯烴聚合。如果利用可再生能(néng)源電(diàn)解水製氫,再與溫室氣體二氧化碳反應直接製備長鏈烯烴,則會(huì)有巨大(dà)的(de)環境效益。由於電解水設備規模小、布局分散,為了直接對接電解水(shuǐ)製氫,需要使二氧化碳加氫反(fǎn)應在常壓下進行。然(rán)而,目前二氧化碳加氫製備長鏈烯烴多在高壓反應條件下進(jìn)行。因此,實現二氧化碳常(cháng)壓加氫製備長鏈烯(xī)烴(tīng)仍然是一個巨大的挑戰。

二氧化碳(tàn)加氫製備烯烴主要通(tōng)過甲醇中間體(tǐ)和一氧化(huà)碳中間體路(lù)徑。由於(yú)低壓既不利於甲醇妖精影院反(fǎn)應也(yě)不(bú)利於甲(jiǎ)醇(chún)製烴反應,研(yán)究團隊選擇了一氧化碳中間體路(lù)徑。該路徑的(de)挑戰在於在常壓(yā)下設計(jì)合適的費托妖精影院活(huó)性位點。借鑒用於妖精影院醇的改性費托催(cuī)化劑的設計思路,研究人員在鐵基催化劑的基礎上引入具有一氧化碳非解離吸附能力的銅(tóng)位點,製備(bèi)了具有銅-碳化鐵界麵在常(cháng)壓下工作的銅(tóng)-鐵催化劑,該催化劑包含金屬銅、四氧化三鐵和碳(tàn)化(huà)鐵等多(duō)種物相。

研(yán)究結果表明,該催化(huà)劑對長鏈烯烴選擇性高達66.9%,同時二氧化(huà)碳轉化率為27.3%,一氧化(huà)碳選擇性為43.7%。對比於傳統鐵基催化劑,該催化劑對一氧化碳和甲烷的選擇性更低,對長鏈烯烴的(de)選擇性更。研究人員發現,該催化劑經過長時間反應後長鏈烯烴(tīng)選擇性會(huì)下降,但經過(guò)簡單的再生處理即可使(shǐ)其長(zhǎng)鏈烯烴選擇性恢複(fù)。

這項研究結(jié)果揭示了二氧化碳加氫反應過程中的碳碳鍵偶聯機製,也為二(èr)氧化碳加氫(qīng)製長鏈烯烴催化(huà)劑的設計提供了思路。


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